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小川 徹; 湊 和生; 岡本 芳浩; 西原 健司
Journal of Nuclear Materials, 360(1), p.12 - 15, 2007/01
被引用回数：15 パーセンタイル：70.27(Materials Science, Multidisciplinary)増大する核拡散への懸念や長期の環境負荷への意識からアクチノイド管理は原子力の主要問題の一つとなっている。超ウラン元素の燃焼による廃棄物管理は、軽水炉,高速炉,加速器駆動システムからなるシステム共生系によって行うことが可能である。新しいリサイクル技術は共通技術基盤のうえにこれら共生システムの多様な燃料を処理できるものであることが望ましい。溶融塩を用いた乾式プロセスはその有力な候補である。原子力機構では超ウラン元素の高温化学の研究のための施設が整備された。超ウラン元素の酸化物,窒化物の溶融塩中の化学に関する基礎データを計算コードと結合して溶融塩電解精製法による再処理プロセスの予測評価に用いることができる。
湊 和生; 赤堀 光雄; 坪井 孝志; 黒羽根 史朗; 林 博和; 高野 公秀; 音部 治幹; 三角 昌弘*; 阪本 琢哉*; 加藤 功*; et al.
JAERI-Tech 2005-059, 61 Pages, 2005/09
JAERI-Tech-2005-059.pdf:20.67MB
乾式再処理プロセス及び酸化物燃料における超ウラン元素(TRU)の挙動に関する各種基礎データを取得するための実験設備として、燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)のバックエンド研究施設(BECKY)内に、TRU高温化学モジュール(TRU-HITEC)を設置した。本設備は、鉄及びポリエチレンで遮へいされた3基の
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セルと含鉛アクリルで遮へいされた1基のグローブボックス、並びに内装された試験装置等から構成されており、セル及びグローブボックス内は高純度アルゴンガス雰囲気に維持されている。10グラムの
Amを使用可能なほか、TRUのNp, Pu及びCmを取り扱うことができる。本報告書は、TRU高温化学モジュールの概要,設備の構造及び性能,設備性能試験,内装試験装置、並びに試験装置の性能試験についてまとめたものであり、原研と東京電力(株),東北電力(株)及び日本原子力発電(株)との共同研究の成果である。
森田 泰治
原子核研究, 47(6), p.21 - 30, 2003/06
長寿命放射性核種の核変換に必要な、高レベル廃棄物からの長寿命核種の分離(群分離)についての研究開発の現状と今後の展望について紹介する。主な内容は、高レベル放射性廃棄物の組成と分離対象元素,群分離の目的・意義、原研における群分離プロセス開発の現状と今後の展望等である。
永目 諭一郎; 平田 勝; 中原 弘道
Handbook of Nuclear Chemistry, Vol.2, p.219 - 282, 2003/00
核・放射化学ハンドブックの「超ウラン元素の製造と化学」の章をまとめたものである。超ウラン元素発見の歴史,未知の超ウラン核種の合成と同定,超ウラン原子核研究の最近の進歩と成果について述べる。また超ウラン元素の溶液,固体化学的性質についてアクチノイド概念の立場から解説するとともに、最近のXAFSを用いた実験や計算科学的手法によるアクチノイド研究を概説する。
吉川 英樹; 石川 博久; 五十嵐 寛
JNC TN8200 2001-004, 160 Pages, 2001/06
JNC-TN8200-2001-004.pdf:129.13MB
高レベル放射性廃棄物地層処分研究開発の分野では、「我が国における高レベル放射性廃棄物地層処分研究開発の技術的信頼性」(第2次取りまとめ、平成11年11月)の評価報告書「我が国における高レベル放射性廃棄物地層処分研究開発の技術的信頼性の評価」(平成12年10月11日)が国によりまとめられた。また、TRU廃棄物については、国によって検討書「超ウラン核種を含む放射性廃棄物処理処分の基本的考え方について」(平成12年3月23日)がとりまとめられた。平成13年2月14日に東海事業所、展示館アトムワールド講堂において開催された東海事業所地層処分研究報告会は、高レベル放射性廃棄物とTRU廃棄物の処分研究について、これら報告書に反映された、東海事業所における研究成果を中心に、研究開発の現状について報告することを目的として開催されたものである。本報告書は、東海事業所地層処分研究報告会での発表および討論内容を、発表者及び関係機関のご理解、ご協力のもと報告資料として取りまとめたものである。
線による放射線劣化により生成する可溶性有機物の評価福本 雅弘; 西川 義朗*; 加川 昭夫; 河村 和廣
JNC TN8400 2001-002, 23 Pages, 2000/12
JNC-TN8400-2001-002.pdf:0.55MB
TRU廃棄物処分研究におけるアスファルト固化体の影響評価の一環として、放射線(線)によるアスファルトの劣化により生成する可溶性有機物の種類と濃度について確認した。また、硝酸塩の影響についても合わせて確認した。その結果、放射線(アスファルトが処分環境で100万年の期間に受ける線の吸収線量に相当する10MGy)によるアスファルトの劣化により生成される可溶性有機物のギ酸、酢酸及びシュウ酸濃度はそれぞれ、約50mg/dm3、約30mg/dm3及び約2mg/dm3とValckeらがEurobitum(ブローンアスファルト、MexphaltR85/40)の放射線分解の劣化生成物の影響をPuとAmを用いた試験により実施し、Boom Clay間隙水中のPuとAm溶解度は増加しなかったと示した時のギ酸、酢酸、シュウ酸の濃度より低濃度の溶出であった。また、硝酸イオンが多量に存在しても、TOC、ギ酸、酢酸、シュウ酸濃度の変化は微量であった。すなわち、放射線により硝酸イオンが亜硝酸イオンとなる過程でアスファルトの酸化的分解を促進することにより、錯体の有機配位子となりうるギ酸、酢酸を溶出させることは少ないといえる。このことから、アスファルト固化体の放射線(線)による劣化により溶出してくる可溶性有機物とTRU核種との錯体形成によるTRU核種の溶解度上昇、TRU核種の分配係数低下は限定的である。
日高 昭秀; 中村 武彦; 工藤 保; 林田 烈*; 中村 仁一; 大友 隆; 上塚 寛
JAERI-Conf 2000-015, p.193 - 200, 2000/11
日本原子力研究所では、シビアアクシデント条件下の照射済燃料からの放射性物質の放出挙動を調べるため、VEGA計画を進めている。同計画では、これまでの類似実験では得られていなかった、3000
の高温条件及び加圧雰囲気(1.0MPa)下における照射済燃料からの中・難揮発性FPや超ウラン元素の放出挙動を調べる予定である。特に、雰囲気圧力の影響を調べる試験は世界で初めてであり、本試験の最大の特徴と言える。第1回目のVEGA-1実験の前に、非放射性で揮発性のCsI粉末を装置内で蒸発させ、装置の基本性能を確認するための実験を行った。その結果、エアロゾルフィルターの捕集効率は約98%であること、設計通りにフィルターの下流側に到達するCsIエアロゾル量は微量であること、しかしながら、わずかに形成されたI
ガスはフィルターを通過し、コンデンサー前の低温配管へ凝縮することを明らかにした。
大和田 仁*; 三原 守弘; 黒木 泰貴*; 有本 邦重*
JNC TN8400 2000-027, 19 Pages, 2000/08
セメント系材料と地下水とが接触することによって発生する高アルカリの浸出液の流れ(高アルカリプルーム)が、高レベル放射性廃棄物及びTRU廃棄物の処分場周辺の環境に及ぼす影響のうち、岩盤への影響を調べるため、変遷初期及び中期のセメント系材料からの浸出液を模擬したアルカリ溶液および低アルカリ性セメントの実浸出液(LW)への花崗岩の80での浸漬試験を行った。浸漬前後の浸漬液の組成及び岩石の鉱物組成を調べたところ、模擬浸出液を用いた試験では、花崗岩に含まれる長石類等からのSi及びAlの溶出とC-S-Hの析出とが確認された。このことによって、高アルカリの浸出液によって、処分場周辺の岩石が影響を受け、核種の移行遅延効果に影響を及ぼす可能性があることが明らかとなった。一方LWを用いた試験では、岩石からの成分の溶出は観られず、液相のSi,AlおよびCaの減少が確認され、C-S-H、C-A-S-H等の2次鉱物として析出したことが示唆された。これらの結果から、高アルカリプルームは岩盤との反応による透水係数の変化や、2次鉱物の析出による分配係数の変化などの処分環境の変化の原因となる可能性があることが分かった。これに対して、LWでは、比較的短期間に花崗岩との平衡に達するので、前述のような処分環境への影響は比較的小さく、またその影響の及ぶ範囲も狭くなることが考えられた。
嶺 達也*; 三原 守弘; 大井 貴夫
JNC TN8430 2000-009, 35 Pages, 2000/07
JNC-TN8430-2000-009.pdf:0.88MB
TRU廃棄物の処分方法として、地層処分施設へ埋設する方法が検討されている。使用済核燃料の再処理埋設より発生するTRU廃棄物である低レベルプロセス濃縮廃液の固化体には、多量の硝酸塩が含まれている。硝酸塩は微生物の脱窒作用により、最終的に窒素まで還元される可能性がある。このため、嫌気条件での微生物による硝酸塩の脱窒にともなって発生する窒素が人工バリアの破壊や人工バリア中の汚染水の押し出しといった物理的な影響を与える可能性があることが指摘されている。したがって、脱窒能を有する微生物(以下、脱窒細菌と記す)が処分システムに与える影響は重要であると考えられる。本研究では、高アルカリ、還元性となる処分環境に対する脱窒細菌の耐性を調査することを目的として、脱窒細菌としてPseudomonas denitrificansを使用し、pH及びEhが脱窒細菌の活性に与える影響を把握するための実験的研究を実施した。その結果、pHが脱窒細菌の活性に与える影響については、本研究で使用した脱窒細菌では、pHが中性より高くなるにつれて低下し、pH=9.5以上では定量下限値以下となることが示された。Ehが脱窒細菌の活性に与える影響については、把握することはできなかったが、試験条件が還元環境に制御されていれば、脱窒細菌は活性を持つことが明らかとなった。いずれにしても、pHが12.5程度の高アルカリとなる処分環境条件においては、本研究で使用した脱窒細菌の活性はEhにかかわらず、中性領域での活性と比較すると小さくなると考えられた。
加藤 大生*; 佐藤 光吉*; 大和田 仁*; 三原 守弘; 大井 貴夫
JNC TN8430 2000-008, 53 Pages, 2000/05
TRU廃棄物の処分システムには多量のセメント系材料の使用が検討されており、セメント系材料からの高アルカリ性の浸出液の拡がりによって処分場周辺岩盤が溶出し、二次鉱物が析出すると考えられている。この浸出液の拡がりは高pHプルームと呼ばれている。高pHプルームは地下水の流れに沿って徐々に拡がることから、二次鉱物を含む岩石の性状や地下水の成分は時間的あるいは空間的に変遷することが予想される。しかし、これまで二次鉱物及び地下水成分の時間的、空間的変遷についての知見は得られていない。このため、本研究では二次鉱物及び地下水成分の変遷に関する知見を得ることを目的としたカラム試験を実施した。総延長4m、内径3.7cmの大型カラムに粉砕した花崗閃緑岩を充填し、80の恒温槽中においてpH13.3の模擬セメント浸出液(Na:0.1mol/l、K:0.1mol/l、Ca:0.002mol/l)を流量0.1ml/minで7ヶ月間通水した結果、カラムの上流においてカルサイト及びC-S-H系化合物、中流から下流にかけてはC-S-H系化合物が岩石の表面に二次鉱物として析出し、4m先まで高pHプルームの影響が及んでいることを確認した。また、Na、Kが支配的な模擬セメント浸出液では、岩石との反応によるpHの低下がみられなかった。本研究により、高pHプルームの流れに沿った二次鉱物及び地下水成分の変遷に関する基礎的な知見が得られた。
嶺 達也*; 三原 守弘; 大井 貴夫; 林 孔華*; 川上 泰*
JNC TN8430 2000-003, 33 Pages, 2000/04
TRU廃棄物には硝酸塩を含む低レベル濃縮廃液を固化したアスファルト固化体が含まれる。現在、これらのTRU廃棄物の処分方法として、セメント系材料の使用を想定した地層処分施設への埋設が検討されている。TRU廃棄物の処分研究においては、処分システムの安全性に影響を与える様々な要因の検討が進められている。この安全性に影響を与える要因の一つとして、これまでに、地下深部に存在する、あるいは処分施設建設時に持ち込まれる微生物によるアスファルトの劣化が挙げられている。本研究では、微生物によるアスファルト劣化に関する知見を得るために、中性領域で好気条件または嫌気条件において活性を有する微生物によるアスファルト劣化試験を実施し、アスファルトの重量減少に基づいてアスファルトの劣化量を測定した。また、好気条件では、上記の微生物を使用し、試験溶液のpHを高アルカリとして、セメント系材料の使用を想定した試験を実施した。それらの結果から微生物のアスファルト劣化速度を算出し、微生物によるアスファルト劣化が、想定される処分環境条件において生じるか否かを調査した。その結果、上記の微生物のうち、最もアスファルトを劣化しうる微生物を使用した場合においても、低酸素状態で高アルカリになると想定される処分環境でのアスファルト劣化速度は微生物に最適な環境におけるアスファルト劣化速度の1/300以下となるとの試算結果を得た。
岡村 信生; 米澤 重晃
JNC TN9400 2000-034, 48 Pages, 2000/03
JNC-TN9400-2000-034.pdf:1.56MB
現在、FBR(Fast Breeder Reacotr)の実用化を目指した研究開発が進められており、社会に受け入れられる核燃料サイクルを構築するために幅広い技術を対象に調査・研究が行われている。再処理に関しては、以前は使用済燃料からUとPuを効率よく取り出すことが課せられた唯一の課題であったが、現在、核燃料サイクルシステムを構築する上で再処理に求められる事項は多岐にわたり、それらの要求へ十分に答えていく必要に迫られている。再処理技術の幅広い検討の一環として、LWR(Light Water Reactor)とは異なりFBRでは低除染の燃料が許容されることから湿式再処理のみではなく乾式再処理の研究が始まり、溶融塩や液体金属を用いた電解・抽出、元素間の蒸気圧差を利用した揮発・凝縮等の様々な手法を組み合わせたプロセスが提案されている。乾式再処理は湿式再処理ほど実証プラントの経験が多くないため、工学規模のプラントを考える上ではプロセスフロー等に未だ多くの検討余地がある。そこで乾式再処理システムの設計を行う上で最も基本となる物質収支を解析・評価する時には、工程の追加等の変更に対して柔軟に対応する必要がある。本研究は、この要求を満たす乾式再処理の物質収支評価コードを開発することを目的としている。
大和田 仁*; 三原 守弘; 入矢 桂史郎*; 松井 淳*
JNC TN8400 99-057, 43 Pages, 2000/03
高レベル放射性廃棄物ならびにTRU廃棄物の地層処分にはセメント系材料の使用が考えられている。しかし、セメント系材料からの浸出液はpHが高く、カルシウム濃度も高いために、周辺の岩盤や緩衝材を変質させてしまう。そのため、放射性核種の溶解度や分配係数などが変化し、核種の移行に影響を及ぼすことが懸念されている。これらの影響を抑制する対策として、現在、浸出液のpHの低いセメント系材料の使用が考えられている。本研究では、まず上述の低アルカリ性セメントの必要性についてまとめ、さらにセメントの低アルカリ性化の考え方を整理するとともに、実用性に向けて必要となる課題を抽出した。さらに、本研究では、抽出した課題に基づいてセメントペーストの浸出試験、モルタルの流動性試験ならびに、モルタルとコンクリートの模擬構造物への打設試験を行った。セメントペーストを用いた浸出試験結果から、ポゾラン材料を添加したセメント(HFSC)の低アルカリ性化を確認した。また、モルタルの流動性試験の結果から、実用性評価に用いるセメントの配合を検討した。さらに、模擬構造物への打設試験によって、得られた低アルカリ性セメントの実用性を評価した。これらの検討の結果、シリカフォーム(SF)およびフライアッシュ(FA)を添加することでセメントからの浸出液のpHを下げられることが分かった。また、良好なワーカビリチーを得るためにはSFとFAとを同時に添加する必要があることが明らかになった。さらに、実用性の評価の結果、SFとFAとを同時に加えたセメントは、普通ポルトランドセメントと同等のワーカビリチーおよび強度を示した。この結果から、HFSCはポルトランドセメントと同等の実用性を備えていることが示された。
森山 裕丈*
JNC TJ8400 2000-050, 47 Pages, 2000/03
JNC-TJ8400-2000-050.pdf:1.49MB
高レベル放射性廃棄物地層処分の安全性評価に資するため、超ウラン元素の溶解度について研究した。還元性条件下においてPuO2・xH2Oの溶解度を測定し、溶解度積K0spおよびPu(OH)4の安定度定数
4を求めた。得られたK/sup0/subspの値は、Raiらによって示されたイオン半径への依存性から推定される値に比べてきわめて小さいことを確認した。また、酸化性条件下においてPuO3・xH2Oの溶解度を測定し、溶解度積K/sup0/subspを求めた。アクチニドイオンの加水分解定数の解析においては、加水分解定数の系統性が有効電荷の概念を導入した剛体球モデルによってよく表されることを確認した。
天野 光; 上野 隆; Arkhipov, N.*; Paskevich, S.*; 小沼 義一*
Proceedings of 10th International Congress of the International Radiation Protection Association (IRPA-10) (CD-ROM), 6 Pages, 2000/00
チェルノブイル原子炉事故で汚染したピート土壌及び砂質土壌で栽培した、こまつな、人参等の野菜への放射性Cs,Sr,及び超ウラン元素移行挙動につき調べた。放射性Cs,Srについての移行係数は、これまでの報告値の範囲内であったが、プルトニウムについては、これまでの報告値を超えていた。その原因として、燃料の微細粒子から溶出し、植物に移行する成分の存在が考えられる。また、プルトニウムについて移行係数の土壌濃度依存性があり、土壌の存在形態が土壌濃度により異なることがその原因と考えられる。
青柳 孝義*; 三原 守弘; 田中 益弘*; 奥津 一夫*
JNC TN8400 99-058, 55 Pages, 1999/11
TRU廃棄物処分施設内に定置される廃棄体には、廃棄体自身に空隙を有するものがある。また、セメント系材料が候補材料となるコンクリートピットや充填材においてもそれらの成分溶出に伴う空隙発生が想定される。これらの空隙が潰れ緩衝材(ベントナイト)内部に体積変化(減少)が生じた場合、ベントナイトの膨潤にともなうベントナイトの密度の低下、すなわち透水性の増大によって、あるいは十分な膨潤が得られないことによる空隙の不完全閉塞によって、ベントナイト中での拡散支配が担保されないことが考えられる。そこで本研究では、保守的な想定のもとにベントナイト内部の体積変化について解析を行うとともに、ベントナイトの自己シール性、最大膨潤率、密度分布変化について実験を行い、体積変化に対する人工バリアシステムの健全性評価を行った。評価に先立ち、発生する空隙を保守的な想定に基づいて算出した。この値を用いて緩衝材が均一に膨潤して閉塞すると想定した場合の緩衝材の密度を求め、ベントナイトの密度と透水係数の関係を示す既存の研究成果から得られる透水係数により、既存の人工バリア仕様の場合は、緩衝材内部において拡散支配と成り得ることを確かめた。次に上記の保守的な空隙を想定した場合、拡散支配を維持するのに必要な透水係数が実際のベントナイトの膨潤において担保されるかを確認するための試験を行った。その結果、Na型ベントナイトでは、拡散支配を担保するのに十分な膨潤性能を確認することができた。しかし、Ca型化ベントナイトでは、Na型ベントナイトに比してその膨潤性能は1/6以下と大きく低下し、本研究で想定した空隙量に基づいた場合、透水係数の増加により拡散支配が担保されず、処分システムに影響を及ぼす可能性があることがわかった。今回の検討結果より、今後も体積変化に対する人工バリアシステムの健全性能評価について、その対処方法や評価方法の検討を行う必要があると考えられる。
日高 昭秀; 中村 武彦; 西野 泰治; 金澤 浩之; 橋本 和一郎; 原田 雄平; 工藤 保; 上塚 寛; 杉本 純
JAERI-Conf 99-005, p.211 - 218, 1999/07
日本原子力研究所では、照射済燃料からの核分裂生成物質(FP)の放出挙動を調べるため、VEGA計画を進めている。同計画では、これまでの類似実験では得られていなかった、3000
Cの高温条件及び加圧雰囲気(1.0MPa)下でのFP放出、低揮発性FPや超ウラン元素の放出挙動を調べる予定である。特に、雰囲気圧力の影響を調べる試験は世界で初めてであり、本試験の最大の特徴と言える。また、事前に試験燃料をNSRR炉内で再照射して短半減期FPを再生させるとともに、燃焼度や酸化還元雰囲気の影響についての研究も行う。試験装置は、水蒸気・ガス供給系、高周波誘導加熱炉、試験燃料を設置するトリア製坩堝、熱勾配管、フィルタ及び線測定系等から成る。平成7年度に基本設計、8年度に装置の詳細設計、9
10年度に製作を行った。10年度後半に燃料試験施設内に装置を設置した後、特性試験を行い、11年度から年に4回の本試験を開始する。
天野 光; 松永 武; 長尾 誠也; 半澤 有希子*; 渡辺 美紀*; 上野 隆; 小沼 義一*
Organic Geochemistry, 30, p.437 - 442, 1999/00
被引用回数：28 パーセンタイル：52.71(Geochemistry & Geophysics)地表に沈着した放射性核種が広域に拡散する機構のうち主要なものは、河川による流出である。本研究は、高度に汚染されたチェルノブイル原子力発電所周辺30km圏内での表面土壌から流域河川への放射性核種の流出について、表面土壌からの溶存態成分の流出について解析したものである。はじめに表面土壌の汚染の特徴、存在形態解析を行い、次いで、表面土壌から水で抽出される成分について、蛍光分析、分子量1万での限外ろ過分析を行った。その結果、超ウラン元素の溶存態成分の大部分は分子量1万以上の成分に在存していることがわかった。この成分は、蛍光分析からフルボ酸の成分であろうことが判明した。Cs-137やSr-90は分子量1万以下が主要成分であった。
坂村 義治*; 井上 正*; 白井 理; 岩井 孝; 荒井 康夫; 鈴木 康文
Proc. of the Int. Conf. on Future Nuclear Systems (GLOBAL'99)(CD-ROM), 8 Pages, 1999/00
金属及び窒化物燃料用に開発されている高温化学再処理に関する研究の一環として、LiCl-KCl/液体金属系での超ウラン元素の挙動を調べた。ここではLiCl-KCl/液体Bi系でのNpの挙動に関する実験と、LiCl-KCl/液体Cd系でのPu及びAmの挙動に関する実験を行った。前者の実験では、液体Bi中へのNpの固溶度と過剰部分モル自由エネルギーを求めた。後者の実験では、液体Cd中でのPuの活量係数及びPuとAmの分配係数を評価したほか、溶融塩中においてAmが還元条件下ではII価で存在することを示した。さらにNp/Np(III)及びPu/Pu(III)の標準電極電位を決定したほか、得られた実験結果を用いて、LiCl-KCl/液体金属系中でのアクチノイドとランタノイドのふるまいについて、熱力学的側面から議論した。
天野 光; 半澤 有希子; 渡辺 美紀*; 松永 武; 上野 隆; 長尾 誠也; 柳瀬 信之; 小沼 義一*
Proceedings of OECD/NEA Workshop on Evaluation of Speciation Technology, p.211 - 218, 1999/00
放射性核種の環境中挙動は、その存在形態に依存する。本報告は、Cs-137,Sr-90,超ウラン元素等の環境中における存在形態と移行挙動との関係に焦点をあてチェルノブイル事故炉の周辺30km圏内において原研が行ってきた研究のうち、土壌を中心とした地表面における挙動に関して、実環境における存在形態の実験的な解析手法の評価も加えてとりまとめたものである。
